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            深圳國際研究生院張正華團隊在膜孔內埃米尺度限域催化實現水凈化方向取得新進展
            深圳國際研究生院 / 時間:2022-07-14 11:18:16

            清華新聞網7月13日訊:淡水資源稀缺和潔凈水供應不足問題推動了全球凈水技術的發展。實驗層面已證實納米級的限域空間非均相催化技術是一種高效降解水中有機污染物的方法。理論上,降低限域空間至埃米級尺寸可進一步提升其催化性能。然而,埃米級限域催化體系的構建仍舊是個巨大的挑戰。

            為此,清華大學深圳國際研究生院張正華副教授課題組開展了系列研究。研究中,團隊制備了二維鈷晶格摻雜的鈦氧化物(Co-TiOx)納米片,并將其組裝成具有多級層狀埃米(4.6?)限域結構膜。研究結果表明,埃米限域空間內高效暴露活性位點,能加強對過一硫酸鹽(PMS)的活化,產生強氧化自由基實現對目標污染物雷尼替丁的長效降解(100%)。有效降解速率高達1.06 ms-1,是傳統非均相催化反應體系的105-7倍。此外,Co-TiOx膜/PMS體系能實現對多種有機物的快速(膜保留時間<30ms)高效降解。結合周期性密度泛函理論(DFT)、分子動力學(MD)以及第一性原理分子動力學(AIMD)計算結果分析,埃米限域空間催化不僅能促進PMS的分解,提升自由基的產率,而且能大大縮短自由基至目標污染物的遷移距離,保證自由基在半衰期內與污染物的有效接觸,實現自由基的高強度、集約化的空間利用率,進而提高催化效率。此外,埃米限域空間能增強水分子與Co-TiOx之間的氫鍵作用力,促進分子在埃米限域通道內的快速傳質,加快催化反應進行。研究發現膜法埃米限域催化的策略同樣適用于其他二維材料膜。因此,該工作不僅揭示了埃米限域催化氧化去除水中有機污染物策略的重要性,也為推動高級氧化法水處理技術的發展提供新思路。

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            膜法埃米限域催化示意圖

            該研究工作以“Co-TiOx膜孔內埃米尺度限域催化實現水凈化”(Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOxlaminar membrane nanochannels)為題,在線發表在國際期刊《自然·通訊》(Nature Communications)上。第一作者為深圳國際研究生院聯合指導的博士后孟晨晨、中科院先進院丁寶福副研究員、昆明理工大學張少澤博士,論文第一/通訊單位為清華大學深圳國際研究生院,深圳國際研究生院張正華副教授為文章的唯一通訊作者。本工作得到國家自然科學基金項目、深圳市基礎研究計劃項目等項目的資助。

            論文鏈接:

            https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1



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