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            《Science》子刊:超快速分離氫氣甲烷 一種石墨烯分子篩分離膜
            材料科學與工程 水生 / 時間:2022-07-12 15:53:25

            材料科學與工程7月10日訊:從甲烷和輕烴中高效分離氫用于清潔能源的應用,仍然是膜科學的一個技術挑戰。在此,來自日本信州大學的KatsumiKaneko等研究者解決了上述這個問題,制備了一種石墨烯包裹的MFI(G-MFI)分子篩分膜,用于氫氣與甲烷的超快速分離,其滲透率達到5.8×106,氣體選擇性為245,混合氣體選擇性為50。相關論文以題為“Ultrapermeable 2D-channeled graphene-wrapped zeolite molecular sieving membranes for hydrogen separation”發表在Science Advances上。

            H2是清潔能源發電和密集減排CO2的重要工業目標,主要通過天然氣的蒸汽重整生產。從含H2、CH4和輕烴的煉廠流中節能回收H2的最終目標是持續減少二氧化碳排放。在能耗和減少CO2排放方面,膜分離法從煉廠氣中回收H2比蒸餾法更有利。天然氣的蒸汽重整過程,在大約1000k的高溫下進行;因此,熱穩定膜是節能過程的首選。

            沸石膜具有良好的熱穩定性和穩定性,在蒸汽重整工藝中具有廣闊的應用前景。然而,孔隙小的沸石是一個挑戰,因為它們的孔隙尺寸比CH4的分子尺寸大。MFI沸石孔徑均為0.55 nm,是制備膜的合適材料,并已被廣泛研究用于高效分離過程。最近的膜研究報道了利用剝落的MFI納米片,制備無裂紋MFI膜的MFI沸石膜的進展。然而,MFI膜的孔徑大于目標H2和CH4的分子尺寸;因此,H2/CH4的選擇性限制在25。雖然層狀沸石膜路線的發展,解決了沸石膜中的裂紋問題,但節能分離技術的建立需要一種新型的熱穩定的沸石基膜,能夠快速和選擇性地分離H2和CH4或其他氣體。

            因此,開發優秀的沸石基膜用于H2輔助構建綠色技術是一個積極的挑戰。MFI沸石通道的內表面改性降低了通道的有效尺寸,在300 K下H2/CH4選擇性為74,H2滲透率為4.9×10?8 mol m?2 s?1 Pa?1;在723 K下H2/CO2選擇性為25,H2滲透率為1.28×10?7 mol m?2 s?1 Pa?1。由沸石和其他多孔填料組成的混合基質膜(MMMs),已被探索為高性能膜。在300 K下,MFI - MMM在滲透率為 ~10-8 mol m?2 s?1 Pa?1時,H2/CH4選擇性為180。然而,MMMs的性能仍然不足,開發高滲透性和并發高選擇性的膜是至關重要的。與聚合物基膜相比,無機多孔膜可以達到上述性能。本文重點研究了沸石基膜作為一類無機膜的發展。

            一種有前景的解決方案,包括使用一種由小沸石晶體制成的膜,膜上包裹著帶有納米尺度孔(納米窗)的膠體石墨烯片。目標氣體通過納米窗口滲透并進入石墨烯和沸石晶體表面之間的界面空間。由于石墨烯結構中密集的碳原子,石墨烯-石墨烯之間的吸引力相互作用在每千克中最強。因此,石墨烯包裹的沸石顆粒,通過面對面和/或通過范德華相互作用的邊共享接觸相互粘附,通過簡單的壓縮方法提供無裂紋的膜。凹凸不平的溝槽結構的沸石晶面,提供了石墨烯-沸石界面空間,可根據氣體的分子大小篩分氣體。

            如果納米窗口足夠大,可以容納目標H2分子,且石墨烯與沸石表面之間的界面空間只適合H2分子,則H2可以選擇性地穿透界面空間。通過這些石墨烯-沸石界面通道的滲透率,大于內部三維互聯MFI通道的滲透率。

            在此,研究者實驗觀察證實,MFI無裂紋膜的H2滲透率為3.6×10-7 mol m-2 s-1Pa-1, H2/CH4選擇性為1.41,然而石墨烯-MFI界面通道化膜的滲透率為1.3×10-5mol m-2 s-1 Pa-1, H2/CH4的選擇性為245。因此,包裹過程可以形成亞納米級石墨烯-沸石界面通道,其尺寸小于本征沸石通道(MFI為0.55 nm),有利于節能超快分離。通過控制石墨烯包覆沸石顆粒的聚集結構,在膜中引入層次化孔結構,增強了膜的滲透性。沸石晶體尺寸越小,形成的通道越短;因此,界面空間的滲透率進一步增加。石墨烯包裹的MFI (G-MFI)膜的表觀厚度達到數百微米。然而,具有較大晶間孔隙率的G-MFI膜具有較高的滲透性;石墨烯-MFI界面的有效滲透長度決定了滲透速率,與G-MFI膜的表觀厚度相比,應該是非常小的。此外,石墨烯包裹的沸石膜提供了足夠的熱穩定性,因為從氧化石墨烯(GOs)中生成的膠體石墨烯在600 K時仍然穩定。

            G-MFI膜的層次性孔隙結構使其具有快速的滲透性,為高效節能的工業氣體分離提供了一條有前景的超快速分離氫/甲烷和二氧化碳/甲烷的途徑。


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